2010年,梁心颐离开南拳妈妈组合,签约了周杰伦创立的杰威尔音乐有限公司。
同年6月,她现身周杰伦第四次大型世界巡回“超时代”演唱会(台北站)的现场,与周杰伦现场热舞,带来歌曲《舞娘》。
《给爱丽丝的奇迹》中饰演蓝蝶菲
2011年2月,梁心颐耗时两年制作的个人首张音乐专辑《Hello梁心颐》在内地正式上市, 其中收录了11首歌曲, 专辑音乐以“有机音乐”为主轴概念,梁心颐亲手包办9首歌词创作以及2首作曲。
3月,梁心颐携专辑《Hello梁心颐》来内地宣传,在湖北卫视《超级新秀场》节目上,向内地京剧老师学习“水袖功”。
同年6月3日,在美国棉演唱会上与廖语晴首次合作,合唱披头士歌曲《I Want To Hold Your Hand》,
6月24日,亮相第5届无线音乐盛典咪咕汇。
2012年5月20日,梁心颐主演的青春偶像剧《给爱丽丝的奇迹》在中国台湾首播,在剧中饰演拥有绝对音感、歌声魅人的女孩蓝蝶菲。
2012年2月25日,梁心颐获得雪碧音乐榜超级红人馆年度盛典“港台地区飞跃表现奖” 。
4月,与王大陆参演某美妆品牌推出的品牌微电影《爱情的两张脸》,随后在活动现场自弹自唱新歌《Darling》。
5月20日,推出为青春偶像剧《给爱丽丝的奇迹》演唱的《Where have all the flowers gone》《不敢哭》《我没有》等四首歌曲。
7月,参演周杰伦歌曲《琴伤》的MV。